张心一面对当时的中国时局，并不能实现他办农场的愿望，受人推荐，到南京金陵大学农学院任农业经济系副教授和农业推广系主任。他从1927年到1929年夏教了两年书，当时金陵大学是用英语讲授，内容都是西方国家的理论和事例，缺乏中国的农业经济资料。他便去南京郊区农村作调查，但一个星期调查取得的资料1小时就讲完了，深感缺乏更为丰富的农业统计资料之苦，就立志开展全国的农业调查统计工作。

    1929年，南京国民政府立法院设立统计处，他应邀担任农业统计科长后就一心想举办一次全国性的农业普查。当时军阀割据，内战不已，为了实现这一理想使他找到了1个聘请农情报告员的办法，在23个省、600多个县内聘请了1700多名小学教员、农耕工作人员等完全尽义务的农情报告员，建立起“农情报告”制度。他根据这些报告表，结合本县的人口、土地、面积等数据估算出各省和全国的农业生产情况，如各种作物播种面积、收获指数、灾害分布、牲畜头数等，并进行农家经济预测，从而建立起我国近代史上第一次有系统较科学的农业统计工作。

    他还利用这些资料对一些专门问题进行研究，写成了专题论文，如《中国人口的估计》，首次估计当时中国人口为四亿五千万人，得到了社会公认。他当时撰写的《中国农佃问题的一点资料》和《中国的粮食问题》，是全面研究我国近代租佃制度、粮食问题较早的论文之一。1933年出版了他的《中国农业概况》一书，以较详实的数据和图表反映出全国25个省的农业基本情况，受到国内外学者高度评价。美国著名地理学家葛德石（George B.Cressey）认为这本书在当时“不但是最新的，可能也是最好的农业估计数值”。他在这一时期的著述，直到现在仍然被认为是研究近代中国农业经济史的珍贵资料。

    在这期间，他还写了《中国小麦下种时季的研究》论文，首次划出中国的春麦、冬麦的分布界线和各地的小麦播种期，还把阴历的24个节气同阳历联系起来，每月固定上旬为一个节气，下旬为另一个节气，并编成《二十四节气歌》，广为传播，以指导农业生产。

    1932年1月28日日本侵略军进攻上海，淞沪抗战军兴，南京国民政府机构变动，张心一辞去统计处工作，回到金陵大学。由于战乱，无书可教。幸好得到金陵大学出差旅费可以进行土地利用情况调查，他决定先去甘肃、青海，后去广东、广西和福建了解各地的不同情况，并作些典型调查。当时，社会不安定，这种调查是十分困难的，不时遇到盗匪抢劫、断水断饭，历时一年半辗转万里，才完成了这次调查工作，其成果后来编入以金陵大学农学院农经系主任卜凯署名的《中国土地利用》一书。这部书是中国近代比较全面研究土地利用的著作，资料十分丰富，其中就有张心一辛勤劳动的成果。

    1933年8月，国际农业经济学家协会在柏林召开第三届年会，张心一前往德国出席这次年会。因为希特勒上台，美苏学者拒绝前往德国参加会议，会议流产。他顺道对德国、法国、丹麦、比利时、美国、英国、日本进行考察，了解当时资本主义国家农业不景气的状况，并结识了一大批各国的专家学者。

    这一时期，张心一从事的农业调查统计，开创了我国近代农业统计工作的先河，受到国内外学者的重视。