周镐与周佛海的第一次见面是在汪精卫的迎宾馆(即孙科1928年任铁道部长时的官邸)，这一次见面给周佛海留下了极好的印象。他认为周镐“人极稳练，且有见识”，十分可靠。周镐也转告了周佛海的老母亲及其他亲戚的近况，并告知他来南京时戴笠所交给的工作任务，还要求周佛海安排他一个有公开身份的职位。周佛海满口答应。为了表示他对军统的亲切热情之意，周佛海一个电话请来了李顺昌呢绒服装商店的裁剪师，当场给周镐定制了六套全毛高级中山装和大衣。他对周镐说：“先换换装，工作安排以后再通知你。”

 　　几天后，周佛海派人从周镐处取出电台，运往上海放在其内弟杨惺华的一处秘密地点，由重庆方面另行派来译电员并携带新的密电码和呼号进行工作，随周镐同来南京的军统译电员李连青，被安置在南京商会里做了个小职员。这部电台之所以不放在南京而要安在上海，周佛海当时是有考虑的。他认为，南京的日伪情报机关多，稍有疏忽就会危及自己；而上海十里洋场，五花八门的电台很多，利于隐蔽；沪宁之间，交通方便，火车当天即可往返，情报递送是十分及时的。

 　　不久，周佛海将周镐安插在汪伪中央军事委员会军事处第六科任少将科长。周镐立刻走马上任，同时开始着手组建军统南京站。1937年军统在撤离南京前，曾建立过南京区，并置有电台，但南京一沦陷这个组织就叛变投敌了。以后军统在南京的组织，规模都较小，也不敢怎么活动。周镐重新建立的南京站，下设八个组，是按当时南京的区域划分设立的，活动各有侧重。每个组设联络员(组长)，组与组之间没有横的关系，只与周镐本人或其副官发生关系。约至1943年底，南京站组建完成并开始活动，周镐任站长。沈三北、刘振汉、张作安、杨叔丹、王捷三、洪侠等人为组的负责人。

 　　军统南京站系沦陷区的大站，周镐身负重任，被戴笠提升为军统少将，成为军统内的高级特务之一。周镐的主要任务有二：一是担负周佛海与重庆的情报联络工作，搜集汪伪首都军事、政治、经济情报。其程序是周佛海将情报交周镐派交通员送往上海程克祥家里，然后由程转到杨惺华家里，再由电台发往重庆军统局，由戴笠亲自转给蒋介石。这是周佛海与重庆方面的重要热线之一，接近抗战胜利时，周佛海和周镐更是频繁地亲自往返于沪宁之间，和重庆方面保持密切联系；二是利用自己在汪伪中央军事委员会里的少将身份(后来为了方便起见，周佛海又给其搞了个军委会少将高级参议虚职)，与伪军中的实力派高级将领孙良诚、张岚峰、吴化文、郝鹏举，以及刘夷、张海帆、洪侠、崔象山等建立了密切的私人关系，替军统争取他们，收集他们提供的情报。

 　　周镐在南京汪伪军界上层人物中十分活跃，他广交朋友，就是共产党方面的朋友也照常结交。新四军二师派杨叔丹的弟弟杨天到南京活动，周镐知道了，专门到杨叔丹家去看望他，表示对新四军钦佩向往之意，交谈十分投机。

 　　日常生活中，周镐虽然掌握着军统大量的活动经费和金条，却从来没有私自挪用过，哪怕是只做一套衣服。他的工作作风比较严谨，烟酒不沾，他对部下常常叮嘱：“我们是在沦陷区，万事要小心。个人生命事小，抗日工作事大。”所以他工作从未出现过什么差错，因而深得戴笠的欣赏。

 　　1945年2月，周佛海为了加强对沪宁线的控制，与陈公博争夺势力范围，又委派周镐为无锡专员。日本投降前夕，周佛海又赶紧电召周镐返回南京，商量对南京、上海的接收，矛头主要是针对陈公博，不让其势力插手，进而架空这个伪政权的代理主席，好向蒋介石、戴笠邀功。