1926年罗家伦任教于国立东南大学(1928年更名中央大学,49年更名南京大学),及北伐军兴,受命任国民革命军司令部参议,编辑委员会委员长。
1927年,国民政府定都南京。正值清党时期,急需培养青年干部人才,遂筹设中央党务学校(政治大学的前身),蒋介石亲任校长。罗家伦先后受聘为教务主任、代教育长,学校的实际职务多由他处理。
1928年,国民政府将“清华学校”改为“清华大学”,直接受国民政府管辖,任命罗家伦为首任校长。任期两年内,他对清华大学的改制有很大的贡献。清华大学原是由部分中美庚子赔款所办起的学校,原隶属外交部。他们把钱存在美国,罗家伦透过外交部和教育部争回这笔赔款,成立清华基金。他很重视实验,并开始招收女生,淘汰次级教授。建立了一座地板是玻璃做成的大图书馆。
罗家伦合影
1931年,罗家伦接掌中央大学时,正当日军欺境,国难当头。罗家伦出任中央大学校长,可说是“受任于动乱之际,奉命于危难之间”,因为此时的中央大学仍漂荡在“易长风潮”的余波之中。同年10月,中央大学校长张乃燕由于经费等原因而辞职。是年底,中山大学校长朱家骅调任中央大学校长。朱家骅身为国民党中央执行委员,曾任广东省政府常务委员会代主席,禀承当局旨意行事,压制学生抗日爱国运动,为师生所反感。1931年“九·一八”事变后,因中大学生怒打对外无能、对内傲慢的外交部长王正廷,冲击首都卫戍司令部,围攻中央党部要求出兵抗日,捣砸诋毁学生运动的《中央日报》馆,校长朱家骅引咎辞职(同月即被任命为教育部长)。
1932年1月8日国民政府任命桂崇基为中大校长,为学生所反对,月底桂即辞职。于是政府改任原中国科学社社长任鸿隽为中大校长,任却坚辞不就,校务便由法学院院长刘光华代理。6月间刘光华又辞代理职务,以致校政无人,陷于混乱。此时中大全体教师因索欠薪,宣布“总请假”,发生索薪事件。6月底,行政院委派教育部政务次长段锡朋为中大代理校长,学生因“反对政客式人物来当校长”而对段群起殴辱。最高当局甚为震怒,为此解散了中央大学;教育部派员接收中大,教员予以解聘,学生听候甄别。7月上旬,行政院议决蔡元培、李四光、钱天鹤、顾孟余、竺可桢、张道藩、罗家伦、周鲠生、谭伯羽、俞大维为中大整理委员会委员,整理期间由李四光代行校长职务。可见,罗家伦之所以能出任中央大学校长,固然是得到了蒋介石的信任与器重,可另一方面,也与他“五四”学生领袖的形象,“五四”善后处理中的个人魅力乃至其独特的留学经历有关。这样的校长客观上易为学生所接受。于是,中大这场“易长风潮”,便以罗家伦的到任而告平息。罗家伦在中央大学进行了一系列积极而卓有成效的改革。
1932年9月5日,罗家伦到校视事。聘任孙本文、张广舆为教务长和总务长,以接替竺可桢和钱天鹤在整理期间所担任的职务。确定文学院院长汪东等人为甄别考试委员。接着,便公布了教育部批准的学生甄别实施办法8条。通过甄别考试,开除学生19名,合格的学生于10月11日全部返校,中大重新开始授课。是日,在全校大会上,罗家伦作了颇有影响的《中央大学之使命》的就职演说,陈述其出任校长的远大抱负和治校方略。